Донбаський Державний Технічний Університет

Кафедра електромеханіки

Трьох- і чотирьох хвильове розсіяння світла на поляритонах в кристалах ніобіту літію з домішками

Зміст

Введення

Розділ 1. Розсіяння світла на рівноважних поляритонах

§1 Розсіяння світла в однорідних кристалах

1.1 Дисперсійна крива кристала

1.2. Інтенсивність СПР і симетрія кристала LiNbO3

§2. Розсіяння світла на поляритонах в умовах нелінійній дифракції

§3. Експериментальна установка для спостереження СПР

Розділ 2. Дослідження характеристик однорідних і шаруватих кристалів ніобіту літію з різним змістом домішок методом спектроскопії СПР

§1. Зразки кристалів LiNbO3

§2 Показники заломлення кристалів у видимому і інфрачервоному діапазоні спектру випромінювання

2.1 Дисперсія у видимій і ближній ГИК області спектру

2.2 Дисперсія в поляритонной області спектру

§3. СПР в моно- і полидоменных кристалах

§4. Товщина шаруючи в полидоменном LiNbO3

Розділ 3. Чотирьох фотонне розсіяння світла на поляритонах

§1. Огляд ефектів в нецентросиметричних середовищах

§2. Пряма чотирьох фотонна взаємодія

§3. Каскадні трьох хвилеві процеси

§4. Експериментальна установка для спостереження чотирьох фотонного розсіяння світла на поляритонах

Розділ 4. Дослідження характеристик кристалів методом активної спектроскопії

Висновок

Література

Введення

Завданням даної роботи є дослідження розсіяння світла на рівноважних і порушуваних поляритонних поляганнях в кристалах. До таких типів розсіяння відноситься спонтанне параметричне розсіяння (СПР) і деякі різновиди чотирьох фотонного розсіяння. Кінцевою метою є розробка методики визначення оптичних характеристик кристалів з різною структурою методом активної спектроскопії. Зразками для дослідження служать кристали ніобіту літію. У свою чергу, серед них виділяються три групи: просторово-однорідні кристали, але з різним змістом домішки (використовуються кристали з домішкою магнію і неодиму), неоднорідні моно доменні середовища і неоднорідні полідоменні середовища з регулярними шарами зростання, які можуть використовуватися для квазісинхронного перетворення лазерного випромінювання.

Для вивчення цих трьох груп кристалів використовується спонтанне параметричне розсіяння (СПР) і розсіяння світла на поляритонах (РСП) [1]. C допомогою цього методу можна виявити явища, що не виявляються в спектрах комбінаційного розсіяння світла на фононах. Це відбувається в тих достатньо поширених випадках, коли частоти фононів залишаються практично незмінними, а міняються тільки сили осциляторів або константи загасання фононів. При цьому істотним чином змінюється і закон дисперсії полярітонних станів. У даній роботі отримані спектри спонтанного розсіяння однорідних кристалів ніобіту літію з різною концентрацією домішки магнію, зміряні показники заломлення у видимій і інфрачервоній області спектру. Потім були досліджені кристали з шарами зростання, деякі з яких мають регулярну доменну структуру. У полідоменних кристалах параметричне розсіяння за наявності нелінійної дифракції несе в собі інформацію не тільки про дисперсійні характеристики середовища (залежності середніх значень показників заломлення і поглинання, квадратичній сприйнятливості як від частот так і від поляризації накачування, сигнальної і полярітонної хвиль); але і про характеристики періодичної доменної структури (просторового розподілу оптичних властивостей).

Також розглядаються два процеси активної спектроскопії: прямі чотирьохфотонні процеси і каскадні трьохфотонні процеси, пов'язані з нелінійними сприйнятливостями (3) і (2) відповідно. Перші роботи в даній області були початі ще в кінці 60-х років [2]. Ця частина дослідження представляє найбільший інтерес, оскільки спектроскопія нерівноважних станів здатна дати значно більше інформації на відміну від інших методів, які мають набагато меншу величину корисного сигналу на виході з досліджуваного об'єкту. Досліджені особливості чотирьох хвилевих процесів розсіяння світла на поляритонах для створення оптимальної спектроскопічної схеми, що дозволяє проводити вимірювання дисперсії поляритонов. Далі результати чотирьох хвилевої методики порівнюються з дисперсією поляритонних станів, отриманою по спектрах трьох хвилевого розсіяння світла на поляритонах.

Розділ 1. Розсіяння світла на рівноважних поляритонах

§1 Розсіяння світла в однорідних кристалах

Параметричним розсіянням світла є процес спонтанного розпаду фотонів накачування (_L, kL) в кристалі з відмінною від нуля квадратичною сприйнятливістю на сигнальний (_S, kS) і неодружений фотони (_P, kP), або фотон і поляритон. Хвилеві вектори і частоти при стоксовом розсіянні задовольняють наступним умовам :

, (1)

які є законами збереження імпульсу і енергії. Частоти власних механічних коливань кристалічної решітки мають той же порядок коливань, що і частоти інфрачервоних електромагнітних хвиль: від 1011 до 1013 Гц (10-3000 см-1 ). За певних умов можлива пряма взаємодія оптичних коливань грат з інфрачервоними електромагнітними хвилями, тобто існування поляритоних хвиль.

1.1 Дисперсійна крива кристала

Основні риси частотно-кутового спектру СПР визначаються дисперсійній кривій (k) кристала. Дисперсійне співвідношення кубічного (неанізотропного) кристала в гармонійному наближенні в одно резонансном випадку має вигляд:

, (2)

де  - діелектрична проникність середовища на частотах багато великих фундаментальних частот кристалічної решітки, але багато менших частот електронних переходів, f=0- - сила осцилятора, _0 - фундаментальна частота оптичного коливання грат. На рис.1 приведена дисперсійна крива відповідна рівнянню (2). Якби поперечні механічні коливання і електромагнітні хвилі були незалежні, то перші описувалися би прямими.

Мал.1 Дисперсія кубічного кристала

Мал.2 Дисперсія анізотропного кристала

(k)=_TO і (k)=_LO,

а другі - прямій

=.

Взаємодія, що запізнюється, між цими коливаннями в кристалі приводить до поляритонным збуджень, що мають змішану електромеханічну природу. На частотах, великих _LO знаходитися верхня поляритонная гілка. На частотах між _TO і _LO знаходиться заборонена зона, де середовище не прозоре для об'ємних хвиль.

У анізотропних одноосних кристалах частотам поперечних і подовжніх коливань _Т і _L відповідають частоти коливань, зсуви яких паралельні (^еТ; ^еL) і перпендикулярні (^оТ; ^оL) оптичній осі. На рис.2 зображені дисперсійні криві, відповідні злучаю, коли вектор перпендикулярний головній оптичній осі кристала.

1.2 Інтенсивність СПР і симетрія кристала LiNbO3

Вперше питання про інтенсивність СПР розглядалося в роботі [3]. Коли поляритонна частота p далека від частоти фонона, досить розглядати квадратичну нелінійну сприйнятливість (2). Розглядатимемо накачування, як плоску монохроматичну хвилю з інтенсивністю SL і припустимо, що кути розсіяння p,s на частотах p_, s малі, так що

де А - перетин розсіюючого об'єму V, l - довжина кристала. Тоді потужність, що розсіюється на частоті _s в напрямі у одиничний спектральний і кутовий інтервали, рівна[4]:

(3)

де - згортка тензора (2) і ортов поляризації відповідних хвиль, ns,p,L - показники заломлення на відповідних частотах, а

-

форм-фактор, що описує частотно-кутову структуру СПР, коли середовище прозоре на всіх трьох частотах. У останньому виразі введено позначення

,.где -

настроєння хвилевого вектора поляритону від точного синхронізму.

Тензор квадратичної сприйнятливості (2) однорідних кристалів ніобіту літію, що використалися в даній роботі, має вигляд [5]:

, (4)

причому _xxy=-2yyy, _yxx=-yyy, _yyz=xxz, _zyy=zxx. Кристалофізичні осі орієнтовані щодо елементів симетрії таким чином: вісь Z співпадає з оптичною віссю кристала, віссю симетрії третього порядку, вісь X перпендикулярна площині дзеркальної симетрії m, а вісь Y лежить в цій площині. Геометрії розсіяння, яка була реалізована в експерименті, відповідає схематичний запис X(Z,Y) X+Z. Тут послідовність індексів задає напрями векторів відповідно. Останній вираз X+Z визначає площина розсіяння, яка, у свою чергу, задається орієнтацією вхідної щілини спектрографа (в даному випадку площина XZ). Відповідно до виду тензора нелінійної поляризуемости (4) константа нелінійної взаємодії рівна:

(5)

Це означає, що реєструвалося випромінювання, розсіяне на звичайних поляритонах.

§2. Розсіяння світла на поляритонах в умовах нелінійної дифракції

Зміна нелінійній сприйнятливості в просторі надає дію на протікання параметричного процесу в кристалі. Періодична модуляція нелінійної сприйнятливості впливає на умови просторового синхронізму[6]:

, (6)

де - вектор оберненої гратки, пов'язаний з шарами-доменами, d - товщина шаруючи - одиничний вектор, перпендикулярний шарам, m - ціле число. Умови тимчасового синхронізму при цьому не міняються. Ефективна нелінійна сприйнятливість (5) може бути розкладена у вигляді(_eff(2)):

(7)

Амплітуди просторових гармонік квадратичної сприйнятливості мають вигляд:

(8)

Тоді поляризація на частоті розсіяного випромінювання виглядає таким чином:

(9)

Звідси видно, що інтенсивність розсіяного випромінювання в напрямі, відповідному m-ому порядку дифракції, пропорційна Фурье-амплітуді _m.

Нелінійна дифракція дозволяє отримати нове рівняння просторового синхронізму при генерації другої гармоніки. У роботі [7] досліджували генерацію другої гармоніки (ВГ) в неоднорідному кристалі ніобіту барії-натрію. Прослідкувала температурна залежність інтенсивності ВГ при нелінійній дифракції світла в околиці сегнетоэлектрического фазового переходу. Вище за температуру цього переходу доменів немає, тому інтенсивність ВГ різко падає, не опускаючись до нуля, оскільки існує залишкова поляризована шарів.

У роботі [6] отримані спектри нелінійної дифракції в полідоменном кристалі ніобіту барії-натрію при параметричному розсіянні світла. При цьому вектор нормалі шарів був перпендикулярний вектору накачування . Спостерігалося розсіяння в першому і другому порядку дифракції, зміщеного по куту щодо нульового порядку дифракції. По отриманих спектрах визначено відхилення напряму зростання шарів від оптичної осі кристала і період регулярної доменної структури .

У роботі [8] отримані одночасно в одному кристалі друга і третя гармоніки випромінювання 1,064 мкм. При генерації другої гармоніки в рівняння хвилевих векторів входив хвилевий вектор нелінійної дифракції першого порядку (m=1), а при генерації третьої гармоніки - третього порядку (m=3). Кристал складався з ділянок з періодичними доменами різної товщини. У кожному процесі брала участь область з доменами, товщина яких задовольняла рівнянню просторового синхронізму.

§3. Експериментальна установка для спостереження СПР

Основними елементами експериментальної установки (рис.3) для отримання спектрів спонтанного параметричного розсіяння на поляритонах (ПР-спектрограф) є: аргоновий лазер (1) з довжиною хвилі _L=488 нм, нелінійний кристал (6), дві призми Глана (поляризатор (5) і аналізатор (6)), трьох лінзова оптична система (8) для отримання кутового спектру і спектрограф (10) для отримання частотного спектру.

Випромінювання лазера після направляючих дзеркал (2) проходить через діафрагми (3); накачування, що служать для контролю положення. Далі поляризатор (5) виділяє поляризацію накачування, паралельну щілині спектрографа. Аналізатор (6) пропускає сигнальну хвилю з поляризацією, перпендикулярній виділеній поляризації накачування. Інтерференційний фільтр (9) затримує випромінювання накачування, що залишилося.

Мал.3. Оптична схема для спостереження параметричного розсіяння.

1. Ar+лазер; 2. Дзеркало ; 3. Діафрагма ; 4. Довгофокусна лінза ; 5. Призма Глана (поляризатор) ; 6. Зразок (кристал) ; 7. Призма Глана (аналізатор) ; 8. Трьохлінзова система ; 9 Інтерференційний фільтр ; 10. Спектрограф.

Розділ 2. Дослідження характеристик однорідних і шаруватих кристалів ніобіту літію з різним змістом домішок методом спектроскопії СПР

§1. Зразки кристалів LiNbO3

Досліджувалися кристали ніобіту літію з різною концентрацією домішок (Табл.1). Кристал ніобіту літію - одноосний негативний у видимій області спектру, такий, що має велике двопромінепреломлення n=ne-no-0.1. Концентрація домішок (Nd і Mg) була зміряна за допомогою рентгенівського мікроаналізу. Однорідні кристали No.4,5,6 вирощені уздовж оптичної осі Z.

Шаруваті кристали No.2,3 мали форму паралелепіпеда. Домішка неодиму практично не впливає на значення показників заломлення. Шари паралельні грані . Оптична вісь розташована в площині ZY під кутом 57о до нормалі шарів. Кристали ніобіту літію з обертальними шарами зростання і закріпленими на них доменами вирощують шляхом витягування з розплаву. У зразках ніобіту літію з періодичною доменною структурою варіювалася концентрація магнію від шару до шару, відповідно від шару до шару мінявся показник заломлення на малу величину, n10-4~ [10]. Для вирощування моно доменних кристалів, які мають шари з одно направленим вектором спонтанної поляризації, прикладають невелику напругу до зразка.

ТАБЛИЦЯ 1.

Кристал LiNbO3

No.

Концентрація магнію.

NMg,масс.%

Концентрація неодима.

NNd,масс.%

1

0

0

2

0.33

0.31

3

0.41

0.32

4

0.68

0

5

0.79

0

6

1.04

0

§2 Показники заломлення кристалів у видимому і інфрачервоному діапазоні спектру випромінювання

2.1 Дисперсія у видимій і ближній ГИК області спектру

Були зміряні дисперсійні характеристики кристалів Nd:Mg:LiNbO3 (No.2,3) у видимому і ближньому ГИК діапазоні методом найменшого відхилення світу, з використуванням гоніометр-спектрометра ГС-5. Для цього з частини кристала вирізувалася призма. На частоті 1.06 мкм для візуалізації випромінювання використовувався прилад нічного бачення. Абсолютна помилка вимірювання складала в середньому 0.0002. Значення no і ne є середніми по області кристала, модуляції, що значно перевищує період лінійної і нелінійної сприйнятливості. Результати вимірювання показників заломлення кристалів No.5,6 представлені в роботі [10]. Значень звичайного і незвичайного показників заломлення в кристалі ніобіту літію без домішок No.1 набуті в статті [11]. Порівняння отриманих даних і результатів робіт [10,11] дозволяє судити про вплив домішці на дисперсійні характеристики. На Мал.4,5 приведені залежності зміни no і ne від концентрації домішки магнію на довжині хвилі 546 нм і 1064 нм. Видно, що залежності мають однаковий характер в різних областях спектру, причому наявність домішки неодиму в кристалах No.2,3 не впливає помітно на хід цих кривих.

Дисперсійні характеристики no() і ne() даних кристалів можуть бути описані формулою Селмейера:

, (10)

де A,B,C,D - коефіцієнти Селмейера. Значення коефіцієнтів Селмейера для кристалів No 1,2,3,5,6 дані в таблиці 2, при цьому довжина хвилі використовується в нанометрах. З використанням цих коефіцієнтів були побудовані дисперсійні криві, а потім пораховане no() і ne() - відмінність дисперсій кристалів з домішками від дисперсій бездомішкового кристала (рис.6,7), також на графіки нанесені експериментальні крапки. Можна відмітити, що поведінка дисперсії незвичайного показника заломлення полідоменного кристала No.2 сильно відрізняється від ходу ne() моно доменних кристалів. Особливості в спектральній поведінці показника заломлення полідоменного кристала можуть бути пояснені впливом зарядів, що знаходяться на стінках доменів.

Таблиця 2.Коефіцієнти Селмейера кристалів ніобіту літію з різною концентрацією домішки магнію

Кристал No.

Поляризація

A

10-4B

10-4C

108D

1

оe

4.9025

4.5808

11.8522

9.9699

4.6746

4.3743

2.5609

2.1225

2

оe

4.911

4.5999

11.3803

8.3609

5.0317

6.2881

3.0712

4.69

3

оe

4.9001

4.5581

11.5737

9.7078

4.8182

4.4267

3.0052

2.3873

5

оe

4.9007

4.5574

11.2695

9.2166

4.9275

4.7665

3.9162

3.1645

6

оe

4.8853

4.5667

11.0338

8.7097

5.0611

5.3125

3.7467

3.7893

Мал.4. Залежність зміни показників заломлення в кристалах ніобіту літію від концентрації домішки магнію на довжині хвилі 546 нм.

Мал. 5. Залежність зміни показників заломлення в кристалах ніобіту літію від концентрації домішки магнію на довжині хвилі 1064 нм.

Мал.6. Криві відмінності дисперсій незвичайного показника заломлення кристалів з домішкою магнію від дисперсій бездомішкового кристала і експериментальні крапки для кристалів No 2,

No 3....,

No 5....,

No 6.....

Мал.7. Криві відмінності дисперсій звичайного показника заломлення кристалів з домішкою магнію від дисперсій бездомішкового кристала і експериментальні крапки для кристалів No 2....,

No 3....,

No 5....,

No 6.....

2.2 Дисперсія в поляритонної області спектру

Дисперсійні характеристики кристалів в середньому ГИК діапазоні ми отримали використовуючи спонтанне параметричне розсіяння. Цей метод дозволяє зміряти уявну і дійсну частину діелектричної проникності в області спектру, де поглинання кристала велике: на частотах фононного поляритону і на верхній поляритонній гілки. На відміну від прямого вимірювання ми отримуємо інформацію про ГИК спектрі використовуючи дисперсійні характеристики у видимій області спектру. При процесі СПР частоти і хвилеві вектора взаємодіючих хвиль повинні задовольняти умовам частотного і просторового синхронізму (1). Якщо ми знаємо дисперсію кристала на частотах накачування і сигнальної хвилі, то ми можемо отримати дисперсію на поляритонних частотах, використовуючи рівняння (1). На установці, зображеній на рис.3, отримані двовимірні частотно-кутові розподіли інтенсивності розсіяного випромінювання кристалів No.2,3,4,5. По цих спектрах визначена дисперсія звичайного показника заломлення кристалів на частотах 1.7-10 мкм і 17,5-20,8 мкм. На нижній поляритонной гілки вказана помилка, яка з'являється при вимірюванні частоти і кута розсіяння сигнальної хвилі. На верхній поляритонній гілці помилка не перевищує розміру символу, що позначає експериментальну крапку. Таким чином погрішність вимірювання показників заломлення спектру методом СПР не дозволяє нам відмітити вплив домішки на дисперсію кристалів в ГИК області. Слід відмітити, що тільки в кристалі No.5 використовувалася геометрія розсіяння, в якій “еліпс ” розсіяння на верхній поляритонній гілці досягав довгохвильової області видимої частини спектру. Можливо, якщо розглянути всі кристали в тій геометрії розсіяння, в якій можна отримати дисперсію верхньої поляритонній гілці на частотах поляритону великих 3000 см-1^, то ми зможемо виявити відмінність в дисперсійних характеристиках кристалів на відповідних частотах. Але поблизу фононної частоти методом СПР це зробити неможливо, оскільки дисперсія тут має велику крутизну.

Мал.8. Полярітонная дисперсія кристалів:

No.2....,

No.3.....,

No.4........,

No.5.........

§3. СПР в моно- і полідоменних кристалах

У шаруватих кристалах може спостерігатися лінійна дифракція світла. Лінійна дифракція може відбуватися на варіаціях діелектричної проникності, тобто зміні показника заломлення кристала. Хвилевий вектор діфрагованого променя повинен лежати на тій же поверхні Френеля, що і падаючий промінь, оскільки лінійна дифракція відбувається без зміни частоти випромінювання. При параметричному розсіянні діфрагувати може будь-яка з хвиль тих, що беруть участь у взаємодії (накачування, розсіяне, поляритон), якщо її хвилевий вектор в кристалі задовольняє попередній умові. На рис.9,10 дано два спектри для монодоменного No.3 і полідоменного No.2 кристалів відповідно з однаковою товщиною шарів і в однаковій геометрії (поза кристалом кут між накачуванням і нормаллю до шарів 9,6о⁾. Особливістю розсіяння в області частот від 4000 см-1 до 900 см-1 є падіння інтенсивності до нуля в околиці 1700 см-1. Це явище пояснюється інтерференцією електронної і ґратчастої частин сприйнятливості [12].

У разі моно доменного кристала спостерігається декілька додаткових “еліпсів” в червоній області спектру. Це явище не можна пояснити, як лінійну дифракцію, оскільки відбувається зміна частоти в порівнянні з основним “еліпсом”. А усередині кристала вектор нормальний шарам, майже паралельний накачуванню, тому він не може перевести хвилевий вектор на ту ж поверхню Френеля. Аналогічна ситуація для сигнальної хвилі, оскільки вона розсівається на невеликий кут. Виникнення додаткових “еліпсів” на спектрі (рис.9) можна пояснити неоднорідністю кристала або відхиленням його складу від складу, відповідного хімічній формулі. У ніобіті літію відмінність, як правило, полягає в невідповідності числа атомів літію в елементарному осередку числу, визначуваному хімічною формулою. Цей ефект можна теж віднести до просторової неоднорідності кристала. Судячи по спектру, можна сказати, що в кристалі існує чотири області з різним власним складом. Згідно [13] у видимому діапазоні спектру звичайний показник заломлення не залежить від стехиометрии кристала. Проте в інфрачервоному діапазоні ця залежність достатньо сильна. Можна визначити показник заломлення поляритону по перебудованих кривих для областей кристала різного складу. Наприклад, на частоті 2700 см-1 він має значення np=2.133; 2.143; 2.154; 2.167. Це відповідає максимальному розкиду коефіцієнта стехиометрии на 0.01.

У полідоменних кристалах додатково до варіацій показника заломлення варіюється нелінійна сприйнятливість другого порядку. Але вона може зміняться набагато сильніше за лінійну характеристику, в нашому зразку (2) міняється від - (2) до + (2) від шару до шару. Нелінійна дифракція відбувається на варіаціях цієї нелінійної сприйнятливості. Сусідні домени мають антипаралельну поляризацію, причому вектора поляризації орієнтовані уздовж оптичної осі кристала. На рис.10 зображений спектр полідоменного кристала ніобіту літію No.2. Окрім основного “еліпса” верхньої поляритонной гілки, видно частина “еліпса” розсіяння в перший порядок нелінійної дифракції. Розсіяння в інші дифракційні максимуми не спостерігається, оскільки для них не виконується умова просторового синхронізму. Також на спектрі, окрім поляритонного розсіяння на фононі 580 см-1, видно частина поляритонного розсіяння в перший дифракційний максимум. На рис.11 зображений спектр цього ж кристала No.2 в іншій геометрії розсіяння (кут між накачуванням і нормаллю до шарів -9,2^о поза кристалом). “Еліпс” розсіяння на верхній поляритонної гілці збільшився і торкається кривий розсіяння в перший дифракційний максимум. Тепер ми маємо розсіяння в нульовий і перший порядки дифракції на однакових частотах, це дозволяє визначити період доменної структури.

Мал.9. Спектр параметричного розсіяння в монодоменному Nd:Mg:LiNbO3.

=47.4o поза кристалом.

Мал.10. Спектр параметричного розсіяння в полидоменном Nd:Mg:LiNbO3 .

=47.4o поза кристалом.

Мал.11. Спектр параметричного розсіяння в полідоменном Nd:Mg:LiNbO3 .

=66.2o поза кристалом.

§4. Товщина шаруючи в полидоменном LiNbO3

На рис.13. зображена дисперсія звичайного показника заломлення полідоменного кристала ніобіту літію No.2 на верхній поляритонної гілці, яка отримана по перебудованих кривих рис.10,11. Ця дисперсія використовується при обчисленні хвилевого вектора оберненої сітки, відповідній доменній структурі кристала. Оскільки при нелінійній дифракції в умову просторового синхронізму входять чотири хвилеві вектори, то для цього явища доступна більш велика частотна і кутова область при параметричному розсіянні, чим для лінійної дифракції. Векторна діаграма цієї взаємодії зображена на рис.12. Хвилевий вектор оберненої сітки можна отримати з рівнянь:

(11)

Вектор по порядку величини такий же, як і хвилевий вектор поляритону, тому не виконується умова просторового синхронізму для нелінійної дифракції в другій і подальші максимуми. Товщина шару була отримана з рівнянь (11) при розсіянні на поляритонах з різними частотами в трьох геометрії =47.4o, 57о, 66.2o. Її значення склало d=5.60.1 мкм.

Мал.12. Векторна діаграма взаємодії параметричного розсіяння і нелінійної дифракції.

Мал.13. Дисперсія звичайного показника заломлення полідоменного кристала ніобіту літію, отримана в різній геометрії:

 =47.4o поза кристалом.

¦ =66.2o поза кристалом.

Розділ 3. Чотирьохфотонне розсіяння світла на поляритонах

§1. Огляд ефектів в нецентросиметричних середовищах

Випадок нецентросиметричного середовища є найбільш загальним при розгляді процесів активної спектроскопії. У кристалах без центру симетрії в інтенсивність сигналу активної спектроскопії комбінаційного розсіяння (АСЬКР) дають внесок як прямі чотирьохфотонні процеси, так і каскадні трьоххвилеві процеси, що йдуть через проміжні збуджені стани. Ці процеси йдуть на різних нелінійних восприимчивостях: на кубічній і квадратичній відповідно. Унаслідок когерентності розсіяння різні внески не підсумовуються, а інтерферують. Тому вони можуть приводити до значних змін спектрів АСЬКР: деформації форми лінії і появі дублетної структури[14]. Детально проаналізовано явище інтерференції трьох- і чотирьоххвильового механізму утворення розсіяних хвиль в роботі [15].

У роботі [2] отримано збудження поляритонної хвилі методом чотирьохфотонної спектроскопії в кристалі GAP. Був визначений показник заломлення і коефіцієнт загасання для трьох частот поляритонной хвилі. Проте при розрахунку коефіцієнта загасання не враховувалися расходимости променів, немонохроматичність збудливих накачувань, а також вплив довжини взаємодії на ширину лінії розсіяння. Також проводилися експерименти із збудженням поверхневих поляритонов в кристалі GAP [16].

При каскадному процесі, що складається з двох трьох хвильових взаємодій, спочатку збуджується поляритонний стан з хвилевим вектором рівним ефективному збудливому, яке може розповсюджуватися за межі області збудження. Потім на нім розсівається пробна хвиля. У зв'язку з цим генерація сигналу може мати набагато більшу не локальність. У роботі [17] досліджувалися піко секундні поляритонні збудження в хлориді амонію. Спочатку збуджувався поляритон двома накачуваннями, а потім пускався пробний промінь із зрушенням в просторі у напрямі розповсюдження поляритону і із затримкою в часі. При цьому спостерігалося розсіяння на поляритоні поза областю його збудження. Це дозволило зміряти групову швидкість поляритону прямим методом, а не через похідну . Також було заміряно час життя збудженого поляритонного стану.

§2. Пряма чотирьохфотонна взаємодія

Розглянемо стоксову компоненту розсіяного випромінювання (рис.14). Співвідношення між частотами для даного випадку виконується у вигляді:

(12)

де _{L-частота} пробного випромінювання, що подається на зразок, _s - частота розсіяного на поляритоні випромінювання. При цьому для спостереження ефективного прямого процесу повинна виконуватися умова просторового синхронізму:

(13)

Приведемо вираз для інтенсивності сигнальної хвилі з частотою _s [18]:

, (14)

IL, II-інтенсивність хвиль з частотами _L і 

, (15)

де - похідна чисто електронній поляризованості в рівноважному положенні ядер, N, M - концентрація і маса ядер відповідно. У останньому виразі де _ph - фононна частота, Г- коефіцієнт, що описує загасання. Резонансна сприйнятливість зростає при наближенні різницевої частоти до частоти фонона.

Мал.14. Прямий чотирьохфотонний процес.

§3. Каскадні трьох хвильові процеси

У чотирьох фотонні процеси в нецентросиметричних кристалах вносять свій внесок каскадні трьох хвилеві процеси (рис.15). В даному випадку створюється підвищена (в порівнянні з рівноважною) населеність поляритоних станів “розігріваючими” променями з частотами ₁, ₂. Каскадному когерентному розсіянню відповідає приватне вирішення неоднорідного хвилевого рівняння, в правій частині якого коштує нелінійна поляризація, збуджена “розігріваючими” променями. Окрім співвідношень (12) і (13), в даному випадку необхідне виконання ще однієї умови просторового синхронізму:

\ (16)

Мал.15. Каскадний трьох хвильовий процес

Такий процес є когерентним, тому що відбувається розсіяння пробної хвилі безпосередньо на збудженні з хвилевим вектором . Каскадна сприйнятливість третього порядку когерентного процесу задається виразом:

(17)

Знаменник цього виразу указує на те, що на інтенсивність у виразі (14) впливає ще один розлад хвилевих векторів:

Процеси із збудженням поляритонного стану і подальшого розсіяння на нім відбуваються як два трьох хвильові процеси на квадратичній сприйнятливості (2) [19]. Квадратична сприйнятливість теж ділиться на резонансну і нерезонансну частини. Нерезонансна складова де - квадратична поляризованість, а резонансна складова:

(16)

- дипольний момент молекули.

Внески від прямого чотирьох фотонного процесу, що йде на кубічній нелінійності, і від двоступінчатих трьох хвильових процесів можуть бути соизмеримы. Використовуючи відмінності в умовах фазового синхронізму, можна розділяти прямі і каскадні процеси.

§4. Експериментальна установка для спостереження чотирьох фотонного розсіяння світла на поляритонах

У більшості виконаних раніше робіт використовувалася традиційна схема КАРС-СПЕКТРОСЬКОПІЇ, в якій одне з накачувань є двічі виродженим з погляду процесу чотирьох хвилевого зміщення, і реєстрація сигналу ведеться на антистоксовій частоті. В даному випадку використовувався найбільш загальний варіант чотирьох хвилевої взаємодії, в якій всі хвилі мають різні частоти і реєструється стоксова компоненту розсіяного випромінювання. Схема експериментальної установки приведена на рис.16. Джерелами хвиль збудливого випромінювання з частотами ₁ і ₂ служать YAG: Nd+3-лазер і перебудований лазер на кристалі що мають довжини хвиль генерації _1=1,064 мкм і ₂ в інтервалі 1,08-1,22 мкм відповідно і повторення 1-33 Гц, що працюють з частотою. Накачуванням для перебудованого лазера на кристалі з центрами забарвлення служить випромінювання основної гармоніки YAG:Nd+3-лазера, що пройшло через YAG:Nd+3-усилитель і поляризаційну призму Глана-Томсона Пг1. Як зондуюча хвиля використовується випромінювання другої гармоніки YAG:Nd+3-лазера (довжина хвилі _L=532 нм), частоти ГВГ, що генерується подвоювачем, яке відділяється від випромінювання основної гармоніки за допомогою дзеркала з селективним по частоті коефіцієнтом віддзеркалення. Завдяки використанню джерел ближнього ГИК діапазону для збудження поляритонної хвилі, паразитні засвічення, викликані люмінесценцією досліджуваного середовища під дією їх випромінювання, потрапляють в ГИК діапазон, далекий від області реєстрації сигналу, лежачої у видимій частині спектру. Необхідна поляризація променів, падаючих на кристал, визначається поляризаційними призмами Глана-Томсона Пг1 і Пг2. Кути падіння променів накачування на досліджуваний кристал задаються системою дзеркал З2-з4. Крім того, введення в промені накачувань додаткових фокусуючих лінз Л1-л3 дозволяє варіювати значення щільності потужності накачувань в області їх взаємодії і їх кутову расходимість. Розсіяне випромінювання збирається трьохлінзовою системою ЛС в площині вхідної щілини спектрографа СП, пройшовши заздалегідь через поляризаційну призму Глана-Томсона Пг3, службовку аналізатором розсіяного випромінювання і що відсікає що пройшло через зразок Об випромінювання пробної хвилі.

На виході спектрографа формувалася двовимірна частотно-кутова картина розсіяння. Відхилення світла по горизонталі відповідало частоті розсіяної хвилі, по вертикалі - куту розсіяння в площині хвилевих векторів накачувань. Пристрій касетної частини спектрографа дозволяє проводити як фотографічну, так і електронну реєстрацію сигналу. У останньому випадку приймачем сигналу служить Феу2, що працює в аналоговому режимі. Його сигнал через широкосмуговий підсилювач з регульованим коефіцієнтом передачі поступає в швидкодіючий стробований АЦП інтегруючого типу, такий, що входить до складу крейта КАМАК і далі в ЕОМ типу IBM PC/AT, що управляє. ЕОМ за допомогою блоків, що входять до складу крейта КАМАК, що управляє, здійснює синхронізацію і управління роботою окремих вузлів установки. У справжньому варіанті установки, при фотоелектронній реєстрації спектру, ФЕУ був нерухомий, і перед ним була поміщена щілина змінної ширини з мікрометричним гвинтом. Сканування спектру по частоті здійснювалося шляхом повороту призматичної частини спектрографа кроковим двигуном Шд1. Інший двигун Шд2 служить для повороту кристала в площині, що містить всі промені накачувань, що дає можливість змінювати розлад фазового синхронізму в зразку. Додатковий фотоприймач Феу1 служить для контролю потужності накачування. Використання переривника пробного променя ПЛ дозволяє автоматично віднімати фон, пов'язаний із засвіченням фотоприймача випромінюванням сумарної частоти двох інфрачервоних лазерів. Оптична схема установки орієнтована на реєстрацію стоксовой компоненти розсіяного випромінювання. Це дозволяє легко переходити від спостереження спонтанного трьох фотонного розсіяння світла на поляритонах до спостереження розсіяння на когерентно збуджених станах середовища простим включенням ГИК накачувань, оскільки в обох випадках розсіяне випромінювання лежить в одному частотно-кутовому інтервалі.

Розділ 4. Дослідження характеристик кристалів методом активної спектроскопії

Чотирьох хвильове розсіяння світла збуджувалося в кристалах ніобіту літію, легованих магнієм Mg: LiNbO3 з концентрацією домішки Мg 0.68масс.% і 0.79масс.% (кристали No.4,5). Дані за показниками заломлення у видимій і ближній ГИК області для кристала No.4 були отримані шляхом інтерполяції даних для кристалів No.3,5. У експерименті збуджувався поляритон в околицях частот 541см-1, 550см-1, 558.5см-1, 560см-1. Для цього для кожного вибраного значення частоти поляритону _P встановлюється частота генерації перебудованого лазера _2 відповідно до другого рівняння з (12). Потім промені ГИК накачувань прямували на кристал під фіксованими кутами 1 і 2 до напряму розповсюдження зондуючого накачування. Далі вимірювалася залежність інтенсивності сигналу на частоті S=L-1+2 від кута повороту кристала в площині хвилевих векторів накачувань.

Спектральна ширина ліній накачувань складала приблизно 1см-1 для випромінювання основної і другої гармонік YAG:Nd+3-лазера і не більше 6см-1 для перебудованого лазера. Ширина ліній сигнального випромінювання, що народжувалося, повністю відповідала частотній структурі накачувань. Пікова потужність накачувань на вході в кристал: пробної хвилі 0.25 Мвт, першого збудливого променя 0.05 Мвт, другого збудливого променя 0.01 Мвт. У експерименті використовувалися накачування з частотами _L і ₁ з незвичайною поляризацією, випромінювання перебудованого -лазера мало звичайну поляризацію. Величина інтенсивності сигналу чотирьох фотонного розсіяння при точній настройці кутового синхронізму істотно - майже на 4 порядки - перевищувала інтенсивність спонтанного трьох хвильового розсіяння. При цьому сигнал спонтанного розсіяння збирався зі всієї довжини зразка 1 см, а сигнал чотирьох фотонного розсіяння - лише з області перетину променів накачувань завдовжки 0,5-1мм.

Для кожної фіксованої сигнальної (а, означає, і поляритонної) частоти область вирішень умов точного синхронізму в просторі кутів, ₁ і ₂ є ділянкою кривої. З урахуванням можливого розладу синхронізму ця крива повинна розмиватися. Для кожної різниці частот _1-2=P була проведена серія вимірювань форми лінії Is(), у якій взаємна орієнтація зондуючої хвилі і одній з ГИК накачувань залишалася постійною на вході кристала, а кут падіння інший ГИК накачування мінявся від постанова до постанову. Типовий вид окремої форми лінії розсіяння приведений на рис.17. На нижній осі абсцис відкладений розлад просторового синхронізму прямого процесу, на верхній осі абсцис відкладений кут повороту кристала. Лінія розсіяння має один яскраво виражений максимум з кутовою шириною порядка 0.50, в одиницях хвилевих розладів - 600 см-1 . Проте, по ширині цієї лінії не можна визначити величину поглинання, оскільки істотна расходимость променів. Було перевірено, що при зменшенні расходимости першого збудливого променя зменшується ширина лінії розсіяння. Також в інтенсивність сигналу складається розсіяння на сусідніх частотах з певним розладом, оскільки збуджується поляритон з частотною шириною порядка 5 см-1. Кожна серія подібних вимірювань форми лінії Is(), знята при фіксованому вугіллі _2 і змінному вугіллі _1, була розподілом Is(а,1).

На верхньому графіку рис.18 на площині координат кут повороту кристала  - кут падіння ГИК хвилі ₁ представлені результати вимірювань для однієї серії, в рамках якої зберігалися постійними кут падіння ₂₌₄₁₀ і центральна частота генерації ₂ перебудований ГИК лазера, при якій збуджується поляритон на частоті _p=541 см-1. Крапками відмічені положення максимумів кривих Is, що експериментально спостерігалися(). Розмір вертикальних штрихів відповідає ширині максимумів. На нижньому графіку рис.18 представлена інтенсивність розсіяного випромінювання в максимумі при кожному положенні кута ₁. При проходженні цієї серії вимірювань при кутах закладу першого “розігріваючого” променя _1=600-680, послідовно збуджувався поляритон на частотах _p=539-543 см-1. Спостерігалося збільшення інтенсивності розсіяної хвилі при _1=640-650, оскільки інтенсивність другого “розігріваючого” променя має максимум на частоті, відповідній частоті поляритону _p=541 см-1. Знаючи взаємну орієнтацію і довжини хвилевих векторів можна визначити з рівнянь (13) і (16) довжину хвилевого вектора і показник заломлення поляритону. Основну помилку до точності вимірювання показника заломлення вносить ширина лінії генерації лазера, що перебудовується.

На графіках рис.19 представлені результати серії вимірювань для кута _2=29.50 і центральної частоти генерації ₂ перебудований ГИК лазера, при якій збуджується поляритон на частоті _p=550 см-1. В даному випадку спостерігається максимальна інтенсивність сигнальної хвилі при вугіллі _1=570, це говорить про те, що при цьому вугіллі збуджується поляритон на частоті _p=550 см-1. На рис.20 представлені перебудовані криві серії вимірювань для двох кристалів з концентрацією домішки магнію 0.68масс.% і 0.79масс.% для кута _2=18.50. При цьому збуджується поляритон в околиці частоти _p=560 см-1. Очевидна відмінність в перебудованих кривих і в положенні максимуму інтенсивності розсіяної хвилі для двох кристалів. На рис.21 представлена перебудована крива серії вимірювань для кристала з концентрацією домішки магнію 0.41масс.% для кута _2=00. Цей кристал має відмінний від двох попередніх кристалів напрям осі Z, тому необхідні інші значення кутів закладу променів, щоб порушити таку ж частоту поляритону. Аналогічно можна визначити показник заломлення поляритону для цих трьох зразків кристалів на частоті _p=560 см-1.

Набутих за допомогою чотирьох хвилевої методики значень звичайного показника заломлення на частоті 560 см-1 для кристалів з різною концентрацією магнію рівні: no(0.41масс.%Mg) =6.53, no(0.68масс.%Mg) =6.37, no(0.79масс.%Mg) =6.2. Основну частку до погрішності вимірювання no вносить точність вимірювання частоти лазера, що перебудовується і частотна ширина його генерації. Проте, при фіксованій частоті поляритону точність вимірювання частоти цього лазера на помилку величини зміни показника заломлення не впливає. Тому в даному випадку помилка вимірювання зміни показника заломлення залежно від концентрації домішки не перевищує 0.02. Таким чином, ми можемо сказати, що на верхньому фононному поляритоні виявляється аналогічна залежність, як і у видимому діапазоні: при збільшенні концентрації приміси показник заломлення падає.

Мал.17. Форма лінії розсіяння при повороті кристала

Мал.18. Перебудована крива (1) і інтенсивність розсіяного випромінювання I(1) при вугіллі падіння ₂₌₄₁₀ і збудженні поляритону в околиці частоти _{p=541см-1} для кристала ніобіту літію з концентрацією домішки магнію 0.68масс.%.

Мал.19. Перебудовна крива (1) і інтенсивність розсіяного випромінювання I(1) при вугіллі падіння _2=29,50 і збудженні поляритону в околиці частоти _p=550 см-1 для кристала ніобіту літію з концентрацією домішки магнію 0.68масс.%.

Мал.20. Перебудовна крива (1) і інтенсивність розсіяного випромінювання I(1) при вугіллі падіння _2=18,50 і збудженні поляритону в околиці частоти _p=560 см-1 для кристалів ніобіту літію з концентрацією домішки магнію: 0.68масс.% ; 0.79масс.% .

Мал.21. Перебудовна крива (1) і інтенсивність розсіяного випромінювання I(1) при вугіллі падіння ₂₌₀₀ і збудженні поляритону в околиці частоти _{p=560см-1} для кристала ніобіту літію з концентрацією домішки магнію 0.41масс.%.

Мал.22. Дисперсія поляритонов, зміряна по трьох хвильовій і чотирьох хвилевій методиці для кристалів ніобіту літію з концентрацією домішки магнію: 0.41масс.% ; 0.68масс.% ; 0.79масс.% .

Висновок

У роботі досліджувалися кристали ніобіту літію з різною концентрацією магнію. При цьому використовувалися метод спонтанного параметричного розсіяння і чотирьох хвильове зміщення.

1. Отримані залежності показників заломлення у видимому і ближньому інфрачервоному діапазоні від концентрації домішки магнію. Концентрація домішки магнію мінялася в межах 0-1%.

2. Виявлена аномальна поведінка незвичайного показника заломлення в полідоменному кристалі.

3. Спостерігалася нелінійна дифракція при спонтанному параметричному розсіянні в полідоменном кристалі. Визначений період доменної структури в полідоменному кристалі методом СПР.

4. Отримані дисперсії звичайного показника заломлення на поляритонних частотах для кристалів з різною концентрацією домішки методом СПР. Проте, цей метод не дозволив виявити відмінності дисперсійних характеристик кристалів в дальній інфрачервоній області.

5. Зміряний звичайний показник заломлення на поляритоні фонона 580 см-1 для трьох концентрацій домішки магнію методом чотирьох хвильового зміщення. Цей метод дає набагато більшу точність, що дозволило виявити різницю в показнику заломлення для кристалів з різною концентрацією домішки магнію.

6. Розроблена методика чотирьох хвильового зміщення на когерентне порушуваних поляритонах.

Список літератури

1. Д.Н. Клишко. Фотони і нелінійна оптика, Наука, М., 1980 р.

2. J.P. Coffinet and F. De Martini. Phys.Rev.Lett. vol.22 №2, pp.60-64 (1969).

3. Д.Н. Клишко. Листи в ЖЕТФ, 6, 490, 1967.

4. Д.Н. Клишко, В.Ф. Куцов, А.Н. Пенін, Б.Ф.Полковников. ЖЕТФ, 62

1846, 1972.

5. Ф. Цернике, Д. Мідвінтер. ”Прикладна нелінійна оптика”. “Мир”; М.; 1976.

6. А.Л. Александровський, Г.Х. Китаєва, С.П. Кулік, А.Н. Пенін. “Нелінійна дифракція при параметричному розсіянні світла”.ЖЭТФ, 63, 613-615, 1986.

7. А.Л. Александровський, П. Посмикевіч, І.А. Яковльов. ФТТ, 25, 1199, 1983.

8. A.L. Aleksandrovski, I.I. Naumova, V.V. Tarasenko. Ferroelectrics, 141, 147-152, 1993.

9. А.Л. Александровський, О.А. Гліко, І.І. Наумова, В.І. Прялкин. “Лінійна і нелінійна дифракційні грати в монокристалах ніобіту літію з періодичною доменною структурою”. Квантова електроніка, т.23 №7, с. 1-3, 1996.

10. А.Л. Александровський, Г.І. Ершова, Г.Х. Китаєва, С.П. Кулік, І.І.Наумова, В.В. Тарасенко.”Дисперсия показників заломлення в кристалах LiNbO3:Mg і LiNbO3:Y”. Квантова електроніка, 18, 254-256, фев., 1991.

11. Г.М. Георгиев, Г.Х. Китаєва, А.Г. Міхайловський, А.Н. Пенін, Н.М. Рубініна. Фіз. Твердий. Тіла (Ленінград), 16, 3524, 1974.

12. Д.Н. Клишко, А.Н. Пенін, Б.Ф. Поліванов. “Параметрична люминисценция і розсіяння світла на поляритонах”. Листи в ЖЕТФ, 2, 11-14, 1970.

13. Winter F.X, Claus R. Optic Communication, 6, 22-25, 1972.

14. Ю.Н. Поліванов, А.Т. Суходольський. “Спостереження інтерференції прямих і каскадних процесів при активній спектроскопії поляритонов”. Листи в ЖЕТФ, 25, 240-244, 1977.

15. В.Л. Стріжевський, Ю.Н. Яшкир. Квантова електроніка, т.2 №5, стр.995, 1975.

16. F. DeMartini, G. Giuliani, P. Mataloni, E. Palange and Y.R. Shen. Phys.Rev.Lett. vol.37 №7, pp.440-443, 1976.

17. G.M. Gale, F. Vallee, and C. Flitzanis. Phys.Rev.Lett. vol.57 №15, pp.1867-1870, 1986.

18. Ахманов С.А., Коротєєв Н.І. “Методи нелінійної оптики в спектроскопії розсіяння світла”. с. 38, 1981.

19. Д.Н. Клишко. Квантова електроніка, т. 2, 2, с. 265-271,1974.